利用可再生能源產(chǎn)生的“綠電”驅(qū)動CO2電還原生成增值的化學(xué)品和燃料,,在緩解能源與環(huán)境危機(jī)方面展現(xiàn)出巨大的潛力,。其中,得益于HCOOH在化學(xué)合成,、燃料電池和儲氫載體等領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用前景,將CO2電還原為甲酸(HCOOH)被認(rèn)為是最具實用性的選擇之一,。但是,由于催化劑對CO2的吸附能力較弱,,活化以及反應(yīng)能壘較高,,因此即使對于具有較高產(chǎn)物選擇性的鉍或錫基催化劑,,CO2還原反應(yīng)動力學(xué)緩慢的問題仍未得到有效的解決,。
基于此,化學(xué)化工學(xué)院的材料電化學(xué)過程與技術(shù)團(tuán)隊利用界面工程和缺陷工程成功制備出具有氧空位(OV)和異質(zhì)界面的鉍鈰氧化物催化劑(CeOx/BiOx),。原位/非原位表征證實了Bi/CeOx的催化活性中心,。CO2-TPD、CO2吸附能計算、差分電荷密度,、Bader電荷和反應(yīng)自由能變表明OV和異質(zhì)界面的引入,,極大提高了BiOx/CeOx材料對CO2的吸附與活化,并使反應(yīng)路徑傾向于HCOOH生成,。在流動池測試中,,該催化劑在300 mA cm-2的工業(yè)級電流密度下仍實現(xiàn)了97%的HCOOH法拉第效率,以及良好的催化穩(wěn)定性,。這項研究表明了OV和異質(zhì)界面在協(xié)同優(yōu)化分子吸附,、活化以及降低反應(yīng)能壘以加速動力學(xué)過程中的顯著優(yōu)勢。

該工作以“Synergistic Acceleration of CO2Electroreduction Kinetics by Oxygen Vacancy and Heterogeneous Interface for Efficient HCOOH Production”為題發(fā)表在材料類權(quán)威期刊《Advanced Functional Materials》上,。煙臺大學(xué)劉開華博士和碩士研究生藺佩瑤為論文第一作者,,通訊作者為劉開華和鄭州大學(xué)易莎莎副教授。
近期,,團(tuán)隊在CO2電還原和電解(海)水方面均取得新進(jìn)展,,相關(guān)成果分別發(fā)表在《Journal of Energy Chemistry》、《Applied Surface Science》,、《Green Chemistry》,、《Journal of Colloid and Interface Science》上,劉開華博士為論文通訊作者,,煙臺大學(xué)為第一單位,,相關(guān)工作獲得了山東省自然科學(xué)基金的資助。
論文鏈接:
1.https://doi.org/10.1002/adfm.202424357
2.https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.01.021
3.https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161833
4.https://doi.org/10.1039/d4gc00056k
5.https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.03.143
來稿時間:3月21日 審核:劉俞斌 責(zé)任編輯:徐揚(yáng)